Este jogo apresenta oito personagens jogáveis, com quatro equipes predefinidas iniciais de dois e modos de personagens individuais desbloqueáveis. Ao jogar com os pares de personagens, um personagem dispara quando sem foco, enquanto o outro entra e dispara quando focado, com uma redução na velocidade de movimento. Os dois tipos de fotos podem ser drasticamente diferentes. Os personagens individuais, com exceção de Remilia e Youmu, não mudam os tipos de cena enquanto focam/desfocam. A Noite Imperecível apresenta Últimos Feitiços. Para o inimigo, uma Última Magia é uma Carta de Magia bônus que o jogador pode desafiar sem a opção de usar bombas e sem o risco de perder vidas. No lado do jogador, os Últimos Feitiços são Cartas de Magia "bomba" secundárias, que duram mais e causam muito mais dano do que as bombas normais às custas de dois estoques de bombas. Os Últimos Feitiços do Jogador só podem ser usados imediatamente após serem atingidos, com um período de carência de menos de 1 segundo. Além disso, há um sistema de "Orbe do Tempo" que afeta a história/pontuação, bem como um medidor que rastreia o quão humano/youkai (normal/focado) você é e determina como você pode coletar mais orbes do tempo.

Uma equipe humana e youkai partiu ao longo de um caminho na floresta para investigar. Ao longo do caminho, eles encontram um vaga-lume (Wriggle Nightbug) e um pardal noturno (Mystia Lorelei), que são rapidamente derrotados. Em seguida, eles encontram uma meia-fera (Keine) que está protegendo uma Aldeia Humana de youkai. Ela confunde a equipe com inimigos e os ataca. Depois que a equipe a derrota, Keine indica que a pessoa que trocou as luas está na floresta de bambu. Na floresta de bambu, eles encontram um personagem (Reimu ou Marisa) que exige saber por que a equipe está congelando o tempo e causando uma noite imperecível. Finalmente, a equipe chega à mansão do criminoso. Mas uma vez lá dentro, eles descobrem que a mansão é guardada por um par de coelhos (Tewi e Reisen). Os coelhos são derrotados, mas não antes de desorientar a equipe. Confusa, a equipe deve escolher qual caminho seguir (um leva à lua real e o outro leva à lua falsa). Depois de escolher o caminho certo, eles são capazes de encontrar o perpetrador deste esquema travesso, Kaguya. Kaguya é uma princesa da lua escondida que tomou a lua real para cortar a ligação entre a terra e a lua. A equipe restaura a lua real e Kaguya os desafia a enfrentar os "5 pedidos impossíveis".